Los Gigantes recuperaron su arrogancia neoyorquina. En 1962, cuando Mays conectó 49 jonrones, ganaron el banderín en tres juegos de playoffs contra los Dodgers y luego perdieron ante los Yankees en siete juegos de la Serie Mundial.
Mays conectó 52 jonrones en 1965, uniéndose a Ruth, Jimmie Foxx, Ralph Kiner y Mantle como los únicos jugadores en esa época en conectar al menos 50 más de una vez en una sola temporada. El 4 de mayo de 1966, Mays superó el récord de jonrones de la Liga Nacional, 511, establecido por el ex jardinero y manager de los Giants, Mel Ott.
Cuando se acercaba a los 40 años, Mays todavía era capaz de realizar un juego excepcional, pero había cambiado.
«Willie, a medida que crecía, se volvió más retraído y desconfiado, más cauteloso, más vulnerable y por muchas razones», escribió Leonard Koppett en «Una guía de béisbol para el hombre pensante» (1967). “La vida, tanto personal como profesional, se volvió más complicada para él y tuvo su parte de angustia”. Después de casarse y adoptar un niño, Mays “pasó por un divorcio doloroso”, escribió Koppett.
El 11 de mayo de 1972, cuando la asistencia de los Gigantes estaba disminuyendo, el antiguo propietario del equipo, Horace Stoneham, deseando brindarle a Mays seguridad financiera a largo plazo, lo envió a los Mets en un intercambio por un lanzador de ligas menores, Charlie Williams.
Mays estaba en el penúltimo año de un contrato de dos años que le pagaba 165.000 dólares por temporada (el equivalente a unos 1,25 millones de dólares en la actualidad). Cuando se cerró el trato, Joan Payson, presidenta de los Mets, que había sido accionista de los Gigantes de Nueva York y fanática de Mays, le garantizó un pago anual de 50.000 dólares durante 10 años, además de su salario de béisbol. Se convertiría en embajador de buena voluntad e instructor a tiempo parcial una vez que terminaran sus días como jugador.